材料科学论文_超临界CO_(2)脱附作用调控负载

文章摘要:依据经典成核理论和超临界领域中的结晶动力学相关模型，分析影响成核速率的主要因素及其规律。研究共溶剂辅助超临界CO₂溶解无机盐，在SBA-15介孔材料表面沉积实验的结果，发现伴随初始阶段的泄压速率逐步提升（0.05～18 MPa/min，20～14 MPa），载体所负载的纳米颗粒的粒径逐渐减小至1.5 nm左右，与典型的晶核尺寸1 nm相接近，而担载量却出现逐渐增加的趋势。晶体的临界成核半径取为0.5 nm，通过Turk模型和Debenedetti模型计算超临界流体快速膨胀（RESS）工艺其喷嘴内的成核速率，与超临界反溶剂（SAS）群体平衡模型（PBM）的边界条件即SAS过程的初始成核速率相比较，三者的成核速率相接近，且利用快速泄压方法的沉积实验结果，与按Cu担载量所估算的成核速率相接近。分析在沉积反应后的泄压阶段，超临界条件下的CO₂的脱附作用，可能成为吸附于载体表面的前驱物离子结晶的诱导因素。并且CO₂瞬时脱附量能够调控负载型纳米颗粒的成核速率，同时控制复合材料的金属担载量。为研究微观尺度下SAS过程的实现提供了实验与理论基础。

文章关键词:超临界CO₂脱附,介孔材料,快速泄压,结晶动力学,纳米颗粒,

项目基金:国家重点研发计划项目（2020YFA0710202）,国家自然科学基金项目（21978043，U1662130）,《分子科学学报》 网址: http://www.fzkxxbzz.cn/qikandaodu/2021/0901/1213.html